当前世界环境

介绍

尼日尔三角洲每年大约有24万桶原油泄漏¹, the water bodies of coastal communities within most of Nigeria’s offshore oil and gas installations are often faced with a myriad of environmental and infrastructure-damaging occurrences stemming from associated activities such as crude oil transport and spillage via corroded surface or under-water pipelines, boating emissions, oil bunkering, refuse dumping, industrial effluent discharges, and run-offs from coastal or riverine farmlands, amongst others. These scenarios tend to elevate the levels of micro-pollutants in the aquatic ecosystem, thereby negatively impacting the overall quality of the habitat^2-8，沉积物作为有机和无机污染物沉积的水库。水生生态系统中多环芳烃(PAHs)的存在往往使水生动植物面临毒物生物积累的风险。水体中高浓度的多环芳烃主要加剧了环境中的毒性作用。因此，整体水质受到不利影响。总的来说，该区域的原油勘探继续对东道国社区当地居民的福祉造成重大的社会经济负担，从而导致农业土地和渔区的退化，从而造成粮食短缺，并导致社区骚乱或动乱⁹．

多环芳烃(Polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs)是一类普遍存在的疏水有机污染物，对人体健康和生态环境具有重大危害¹⁰．多环芳烃也被归类为致突变、有毒和致癌化合物^{11 - 12}．它们自然是由丛林燃烧，火山喷发或伴有沉积岩层的物理和化学势态¹³．液体石油燃料燃烧产生人为排放^{14日至15日}，生物量¹⁶，煤，煤焦油和原油^{17日至19日}．此外，它们是原油的主要成分，因此它们存在于受石油影响的环境中^2-3．洪水等其他自然事件可能会导致环境中多环芳烃浓度的重新分布和激增。

环境中某些多环芳烃成分的普遍程度是由它们在给定基质内的溶解能力决定的。一般来说，多环芳烃含有2至6个熔融环结构，其中2至4环低分子量多环芳烃(LPAHs)在水中的溶解度较高，而高分子量多环芳烃(HPAHs)(4至6环型)水溶性较差。LPAHs在环境中降解得更快。这是因为它的蒸发速率相对较高。另一方面，由于HPAHs的亲脂性增加，它会被吸附到环境基质中的颗粒上^10,20．因此，增加PAH环反映了减少的溶解度并加剧了环境持久性，而较少的融合环更可溶，从而将生物缺失的危险性升高。此外，LPAHS表现出与其他有机微污染物相关的协同作用，而HPAH是众所周知的致癌物质^{21 - 22日}因此，描绘了对人体健康的毒性倾向，导致畸形，突变和对荷尔蒙腺的干扰^23-25．已知的致癌物，如苯并(a)芘，是原油泄漏的主要成分，很容易在粮食作物中生物积累，经常导致儿童营养不良，血毒和肝毒性作用，不孕症和人类和动物的癌症¹．

PAHS通常会降级，从而改变其排放曲线或环境目的地。因此，计算只有两种类似的分子量和物理化学属性的比例，因为两种化合物的异构比从释放点保持不变^12,26．据报道，像木材焚烧这样的低温过程会释放LPAHs，而HPAHs通常是由燃料的发动机燃烧形成的²⁷．

多斯桑托斯等人对巴西巴拉那市上伊瓜苏流域地表水、悬浮颗粒和沉积物中的多环芳烃水平进行了评估。²⁸．在地表水中，3 ~ 4个环芳烃化合物占优势，但在悬浮颗粒物和沉积物中，4 ~ 6个环芳烃普遍存在。根据Adeniji等人的研究。²⁹多环芳烃的分布范围在0.0003 ~ 42,350µg/L和0 ~ 1.266 × 10之间⁹µg/kg(干重)分别在水和沉积物中。结果进一步显示，在原油产量巨大、船舶、商业和制造企业的地区，浓度越来越高。此外，Adeniji等。^30.报告了南非Algoa湾地表水、底面水和沉积物样品中多环芳烃的浓度，范围分别为<0.01 - 24.66µg/L、<0.01 - 22.81µg/L和<0.01 - 5.23 mg/kg。在尼日利亚富油的尼日尔三角洲地区，沉积物中多环芳烃的浓度明显高于Woji溪地表水中的水平。此外，水样基质反映了2 - 3环LPAHs的分布情况，沉积物中LPAHs和HPAHs的含量分别约为30%和70%。总体而言，大部分多环芳烃来源于石油和燃烧³¹．

本研究的目的是报告多环芳烃的浓度，诊断多环芳烃的主要来源，或确定影响伊米林吉河沉积物的各种人为影响。

材料和方法

研究区域描述和样本收集

研究区域横跨整个Imiringi社区。主要是支流的Imiringi河段，它穿过Oswan (OS)、Olem (OL)、Obodo (OB)和Agothoman (AG)等次地区，水流方向来自Otuasega和Oruma聚居区，在Emeyal 1和2聚居区断水。每个沉积物采样点都使用手持Garmin Etrex模型GPS进行地理参考。记录的地理纬度和经度分别为:OSSD1 - N4.912, E6.412;Ossd2 - n4.917, e6.406;Ossd3 - n4.917, e6.399;Ossd4 - n4.919, e6.392;Olsd1 - n4.898, e6.374;Olsd2 - n4.887, e6.372;Obsd1 - n4.833, e6.332; OBSD2 – N4.887, E6.372; AGSD1 – N4.822, E6.339; AGSD2 – N4.812, E6.390) (Figure 1). The study area is characterized by two seasons; rainy and dry season. The river is negatively influenced by several anthropogenic inputs such as spilled crude oil from illegal oil bunkering, fuelling of boats and worn-out or failed oil equipment. Also, leachates from farmlands, municipal waste dumps and storm water channels from riverine communities often infiltrate the waterway, thereby contributing to the level of residual contaminants³²．因此，在2019年8月的雨季进行了实地取样。选择这个季节是为了捕捉污染物在一年中最脆弱的时期沉积在沉积物上的情况，这一时期的特征通常是水位上升和洪水泛滥。

用Eckmann抓斗采集了10个沉积物。样品转移到250ml玻璃瓶中，然后转移到装有冰片(4±2)的冷却盒中^oC）。在实验室，沉积物样品立即在室温下风干（28±2^oC)消除水分。然后，样品被粉碎(粉碎并通过2 mm目筛筛)，然后再分采样进行多环芳烃提取。

图1:采样地点地理图。 点击这里查看图

样品制备和分析

Zhao等人以前采用的提取方法。³³采用这项研究。沉积物在室温下在室温下风干，粉碎并通过2mm网状筛来筛分。称量5克充分均化样品并用Teflon压接盖转移到50ml玻璃瓶中，用2克无水硫酸钠混合，并剧烈用15ml正己烷/丙酮（2：1V / v）混合10分钟，在将其进一步浸入混合溶剂之前一小时。将上清液转移到玻璃瓶中;然后用15ml正己烷/ DCM（3：1V / v）重新提取残余物（沉积物）。将回收的上清液合并成另外50ml玻璃瓶。此后，通过通过无水硫酸钠破坏，使有机分配除去水分。通过洗脱viz冲洗过滤提取物的有机相;10毫米I.D（内径）x 250 mm长色谱柱填充玻璃棉，硅胶浆料和无水硫酸钠。在35之间的温度下在温度下，在浓缩至约1.0ml之前，将清洁的提取物重构至约10ml。^oC和40.^oC.结果以µg/kg的浓度单位表示。

另外5克的沉淀物被割除到一个50毫升的玻璃小瓶与特富龙卷曲帽。沉淀物中加入预氘多环芳烃内标混合物(萘-d8，菲-d10，曲烯-d12和苝-d12)。然后提取样品混合物³³和分析。以内标混合物的回收率确定萃取效率(88.0% - 103.0%)(表2)。

通过使用皮下注射器，将1μl部分的重构提取物引入气相色谱 - 火焰电离检测器（GC-FID）的注射口中。基于其个体沸点（BP）和分子量（MW），通过毛细管柱洗脱PAH组分。因此，已知较低的BP和MW的PAH物种更快地洗脱。结果以μg/ kg单位记录。HP 6890加上GC-FID的预设仪器条件是：初始烘箱温度（65ºC），最终烘箱温度（320ºC），喷射器温度（275ºC），入口压力（14.8 psi），探测器温度（310ºC），入口条件（不分），氮流量（30mL / min），氢气流量（35ml / min）和空气流速（250ml / min）。总分析运行时间持续30.7分钟。

统计分析

统计软件包为社会科学(SPSS)用于描述性和推理统计。采用层次聚类分析(HCA)对不同的PAH化合物进行分组，使其反映在同一组中，相互之间具有相似性(聚类)。此外，采用Pearson相关系数矩阵(PCCM)和主成分分析(PCA)进行统计验证。

结果

PAH源识别比率

用于描绘环境中PAH源的划分的比例包括PHE / ANT，FLU / PYR，FLA / PYR和LPAH / HPAH（PI）（表1）。

表1:Imiringi沉积物中多环芳烃的来源诊断比。

来源:内夫等。³⁴；Motelay-Massei等。³⁵；Zhang et al。³⁶；东方三博士等。³⁷．

测量设备响应/质量条件

将测试的不同多环芳烃的标准溶液作为尖刺引入样品中，确定了回收率，以确保气相色谱-火焰离子化检测器(GC-FID)仪器的最佳性能。表2描述了回收率的百分比值，以及检测和定量的限度。

表2:多环芳烃分析的质量保证和控制考虑。

午睡=萘,Acy =苊烯,流感=芴,板式换热器=菲,蚂蚁=蒽,佛罗里达州=荧蒽,Pyr =芘,BaA =苯并(a)蒽,空空的=屈,BbF =苯并(b)荧蒽,BkF =苯并(k)荧蒽,InP = Indeno(1、2、3 cd)芘,DaA = Dibenz (a, h)蒽。

PAH物种分布的趋势

沉积物中多环芳烃含量<0.01 ~ 3965.4µg.kg^-1横跨伊米林吉河选定的沉积物取样地点。由Nap、Acy、Ace、Flu、Phe和Ant组成的低分子量多环芳烃(LPAHs)的分布为5.72%，而由Fla、Pyr、BaA、Chr、BbF、BkF、InP和DaA组成的高分子量多环芳烃(HPAHs)占多环芳烃总质量浓度的94.28%。从这项研究中获得的浓度低于489 - 5616 μ g.kg的水平^-1普拉拉等人录制。³⁸在尼日利亚西南部的土壤和沉积物中。同样，Nieuwoudt等人报告的范围为44 - 39000 ng/g。³⁹南非中部的土壤和沉积物的浓度大多超过了本研究报告的浓度。与Wu等报道的巢湖河流湿地沉积物中2-环、3-环和4-环PAHs的流行情况相反。⁴⁰，目前研究环境中的PAHs以5-6环PAHs为主(74.06%)，其次为4环PAHs(20.23%)。最不重要的组分是2-3环多环芳烃(5.71%)(图2)。⁴⁰报道沉积物中2-，3-和4环PAHs的均匀分布，同时揭示了表面土壤中5和6环PAH的主要浓度，而IWEGBUE等．⁴¹报道了尼日利亚尼日尔三角洲省城市地区家庭粉尘多环芳烃环的分布顺序(4 > 6 > 5 > 3 > 2)。本研究结果与Yang等进行了比较。⁴²．作者报告了16种多环芳烃的总浓度在3.55 - 3,200 μ g.kg范围内^-14-6环HPAH在总PAH质量的约83.3％的尺寸下占据PAH型材。

图2：沉积物中不同PAH种类的百分比丰富。 点击这里查看图

多环芳烃化合物的空间组成趋势

在OLSD1（45.95％）和Obsd2（25.56％）的中游和下游位置观察PAH的最高空间分布（图3）。河流社区朝向河流中下游的河流社区的水和倾销的高潮汐运动可能导致剩余PAHs中有机污染物和相对刺激的再分配增加。

图3:沉积物中多环芳烃的空间分布百分比。 点击这里查看图

除Nap和Acy显示多环芳烃浓度低于规定的环境法规外，其他LPAHs显示的水平超过了加拿大环境部长理事会(CCME)的临时标准质量指南(ISQG)和可能影响水平(PEL)(表3)。此外，总的累积多环芳烃大多超过了尼日利亚石油资源部门(DPR)推荐的沉积物干预值(SIV)。

表3：PAH（μg.kgëë1DW）（来自当前研究与监管指南的水平） 点击此处查看表格

讨论

沉积物中多环芳烃种类的相关关系

图3显示了沉积物中多环芳烃的空间分布。污染最严重的河段为中游OLSD1(45.95%)、下游OBSD2(25.56%)、下游OBSD1(10.38%)和上游OSSD2(8.91%)。中游部分的合理水平的HPAHs可以归因于位于上游的油装置的有机污染物的高潮汐运动，加上灌木从附近的农田燃烧的效果，以及沿河岸边的废物垃圾脱落。此外，通过社区洪水通道排出的雨水涌入可能升高了河流的热源输入。Pearson的相关系数结果主要表明LPAH的弱和强度负相关。一些已识别的阳性LPAH间相关性包括午睡/流感（r = 0.079，p <0.05),午睡/ Ant (R = 0.273, p < 0.05），王牌/流感（R = 0.960, p < 0.01), Ace / Ant (R = 0.714, p < 0.05)、流感/ Ant (R = 0.663, p < 0.05)及Phe/Ant (R = 0.424, p < 0.05）.在研究的LPAH中，ACY和PHE是最呈现的。总体而言，HPAHs与LPAHs相对较高的正相关性。最重要的阳性LPAH-to-HPAH间相关性是NAP / INP（r = 0.754，p <0.05),佛罗里达州/ Ace (r = 0.982，p <0.01),英国机场管理局/ Ace (r = 0.740，p <0.05), DaA / Ace (R = 0.910, p < 0.01),英国机场管理局/ Ant (R = 0.742, p < 0.05）和daa /蚂蚁（r = 0.869，p <0.01）.Fla和Ace之间最强的正相关性是来源(岩石成因)相似的证据，可能是由于它们的分子质量(LPAHs)非常相似。多环芳烃明显正相关。BaA/Fla显示HPAH强正相关(r = 0.829，p <0.01），chr / fla（R = 0.552, p < 0.05),佛罗里达州DaA / (R = 0.966, p < 0.01），chr / pyr（r = 0.808，p <0.01), BbF / Pyr (R = 0.920, p < 0.01), BkF / Pyr (R = 0.919, p < 0.01), BbF /空空的R = 0.799, p < 0.01), BkF /空空的r = 0.836，p <0.01), DaA /空空的R = 0.511, p < 0.05)及BkF/BbF (r = 0.991，p <0.01）（表4）。最强的HPAH-to-HPAH相关性是两种异构PAH化合物（BKF和BBF）之间。因此，两种热原物种可能从类似的来源释放。

表4:伊米林吉河沉积物中多环芳烃残留组分的皮尔逊相关系数。 点击此处查看表格

PAH异构比和观察到趋势的应用

图3显示了沉积物中多环芳烃的空间分布。污染最严重的河段为中游OLSD1(45.95%)、下游OBSD2(25.56%)、下游OBSD1(10.38%)和上游OSSD2(8.91%)。中游段的HPAHs合理水平可归因于上游石油设施的有机污染物的高潮汐能运动，加上附近农田的灌木燃烧和沿河岸倾倒的垃圾渗滤液的影响。此外，从社区涌入的风暴水，通过洪水渠道排水，可能增加了河流的高温输入。

除了透露灵性输入的上游（OSSD4）和下游（AGSD2）位置之外，PHE /抗碱度大部分均小于5（<5），这表明PAHS主要来自热源来源（图4）。同样，作者的Gereslassie等人。²⁵表明，武汉18个土壤采样站中有14站的PHE /蚂蚁值小于5（<5），因此PAH来源稀疏化纤。这一趋势本趋势将IMIRINGI河流系统主要受到从灌木燃烧活动发出的热源PAH的影响，以及废物垃圾渗滤液和农业杂散。

图5显示了Flu/Pyr比值在不同采样点的分布趋势。由于OLSD1、OLSD2、OBSD1和AGSD2的沉积物中没有或没有检测到流感(表4)，这一比例不适用于所有10个采样站。这可能是由于蒸发效应[10]。然而，两个台站(OSSD1和OBSD2)和4个台站(OSSD2、OSSD3、OSSD4和AGSD1)分别反映了多环芳烃的热源和成岩源。因此，环境中的多环芳烃主要可归因于岩石成因。Gereslassie et al.[25]以同样的比例报道了中国武汉土壤中多环芳烃的优势。同样，Magi等人对亚得里亚海的沉积物进行了取样。³⁷．沿海环境Chioggia剖面所描述的Flu/Pyr比值范围在0到0.12之间，因此表明了成岩输入，而Ancona剖面所描述的范围在0到1.27之间。只有一个采样点的值大于1(> 1)，因此，增加了大多数LPAHs可能来自附近石油设施或临时/手工炼油厂的怀疑。

佛罗里达州/ Pyr比率反映取代高温影响沉积物中(图6)。抽样站与价值观主要由火成的多环芳烃大于1(> 1)。最明显的是,下游位置OBSD2记录比率为20.59,显示出相当大的激增火成的输入在河的那部分。在河流下游地区高温输入的峰值可能是由于水运动和污染物沉积的增加，这是雨季的典型现象。东方三博士等。³⁷报告的Chioggia的值为1.03至2.00，亚得里亚海安科纳段的值为1.07至2.17。作者将多环芳烃的存在归因于热解源。

图7显示了热原指数(PI)或LPAH/HPAH比值。所有采样点的PI值都小于1(< 1)，从而描述了燃烧源。本研究结果与其他文献报道的结果一致^25日,37．同样，总指数(TI)比值也大于4(图8)，因此也可以描述燃烧源。Gereslassie等人发表了一份类似的报告。²⁵．作者观察到中国武汉土壤中残留多环芳烃的主要来源是燃烧。此外,汉等．⁴⁶已报告开放的生物量燃烧排放，主要负责中国城市城市空气中的热原HPAH的普遍分布。

图4:伊米林吉河沉积物中苯丙酸/蚂蚁的比值。 点击这里查看图

图5:Imiringi河沉积物的Flu/Pyr比值。 点击这里查看图

图6:伊米林吉河沉积物的Fla/Pyr比值。 点击这里查看图

图7伊米林基河沉积物的PI比值。 点击这里查看图

图8:伊米林吉河沉积物中TI的比值。 点击这里查看图

PAH分布的分层聚类分析（HCA）的Dendogare（图9）显示了IMIRINGI沉积物中不同PAH化合物存在的关系。结果表明，LPAH化合物（2 - 3元环）中的强烈相似。BKF和BAA揭示了最强烈的睡午觉。这可能是由于环境中未检测到的午睡水平，这可能是其相对较高的蒸发或降解率^10年,20年．河流不同空间位置的相关统计（图10）在上游位置（OSSD1）和中游位置（OLSD1）之间存在强不相似性。这可能是由于中游位置的热原HPAH的患病率引起。而且，在其他采样位置观察到的微小差异可归因于纤维原和热源输入的变化。Ilechukwu等。²²为尼日利亚港哈尔科特港的沥青生产植物中含有合理的HPAH的土壤呈现明显的空间异化。

图9：沉积物中PAH的分层集群分析。 点击这里查看图

图10：沉积物采样位置的分层集群分析。 点击这里查看图

伊米林吉河沉积物中主要多环芳烃物种的鉴定

PCA显示，所有14种PAH分离种中有12种(Nap, Acy, Ace, Flu, Phe, Ant, Fla, Pyr BaA, Chr, BbF，和BkF)在聚类内离散分布。另一方面，两(2)种多环芳烃(InP和DaA)在田间位置表现出最强的差异(图11)。这种差异可以归因于沉积物中多环芳烃的主要成分“InP”和“DaA”的相对较高的浓度。此外，InP和DaA的异常浓度对PCA图中的空间描绘也有影响。显然，这两种多环芳烃都是高分子量的致热物种。主成分分析的结果与多环芳烃来源识别比率显示高温沉积物环境中多环芳烃的优势(表1,图4 - 8)。同样,分层聚类分析显示输入之间的密切联系,DaA(图9)。此外,可和DaA显示正相关(r = 0.441,p < 0.05)(表4)。

图11:多环芳烃组分/物种的主成分分析。 点击这里查看图

结论

虽然这项研究的结果表明，产岩多环芳烃来自非法临时炼油厂和邻近石油生产设施溢出的原油，而热源多环芳烃来自农业径流，季节性灌木焚烧产生的飞灰沉降，以及城市垃圾或垃圾沿溪流和海岸线的浸出。多环芳烃最主要的来源是生物质和丛林焚烧。综上所述，研究区人为活动对水体环境整体质量产生了负面影响。为了减轻环境中不断上升的多环芳烃水平，必须确保改善卫生条件，并阻止在Imiringi河附近的灌木丛和生物质燃烧。

承认

作者希望感谢尼日利亚哈科特港的分析概念有限公司为开展这项研究提供了实验室设施。

资金来源

作者收到了本文的研究，作者和/或出版本文的财务支持。

的利益冲突

作者没有任何利益冲突。

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