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印度城市德里环境空气中非甲烷烃源谱的评估

Ram Pravesh Kumar.1＊阿洛克·库马尔·潘迪(Alok Kumar Pandey)说1: Kumar2Prabhat Kashyap1和Krishan库马尔1

1印度尼赫鲁大学环境科学学院，新德里，110067

2哈里亚纳斯空间应用中心，科技系，印度哈里亚纳州。

DOI:http://dx.doi.org/10.12944/CWE.12.2.16

本文介绍了德里环境空气中非甲烷碳氢化合物(NMHCs)的源剖面评价。2014年10月至2015年9月期间，在5个不同的城市地点采集样本，使用tedlar袋采集脂肪族NMHCs，使用活性炭管采集芳香型NMHCs。在112个城市空气样品中鉴定了11个脂肪族NMHCs丙烷、正丁烷- i-丁烯、i-丁烷、1,3-丁二烯、反-2-丁烯、顺-2-戊烯、正戊烷、正己烷、庚烷和4个芳香族NMHCs苯、甲苯、邻二甲苯、间二甲苯。采用气相色谱-火焰离子化检测器(GC-FID)对样品进行分析。Pearson相关系数(r) = 0.5±0.2，表明NMHCs间的显著性水平适中，表明PCA结果中提到的城市环境空气中的NMHCs有多个源廓线。采用因子分析(FA)和受体模型，即主成分分析(PCA)/绝对主成分评分(APCS)对源剖面分布进行识别。方差旋转后的主成分分析确定了6个可能的源剖面，解释了约70%的数据集。汽车排放的NMHCs平均占23%，聚合物制造行业占19%，炼油厂/加油站占14%，火炬排放占13%，天然气排放占10%。第二工业过程，包括油漆、身体皂和金属制造和加工占8%。剩下的13%估计是不明来源。 These findings may be used by government authorities to formulate policies and strategies for improvement of urban air quality that can improve the health of urban communities.


GC-FID;NMHC;源分配;主成分分析;城市空气污染

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印度德里地铁城市大气中非甲烷烃源剖面分析。Curr World Environ 2017;12(2)。DOI:http://dx.doi.org/10.12944/CWE.12.2.16

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收到: 2017-05-02
接受: 2017-05-19

介绍

在城市气氛中，非甲烷碳氢化合物（NMHC）是最重要的空气污染物组。1它是地面臭氧(O3.）2-6形成过氧酰基硝酸盐(PAN)，对人体健康和植被有害。7 - 11这些NMHC在环境大气中的人为和天然来源。因此，主要的人为源是化石燃料燃烧12.汽车尾气，工业过程，1液化石油气（LPG）石油蒸馏和燃料蒸发和溶剂使用13.和生物量燃烧。6,14-17除了人为来源外，植被是生物生成NMHC的主要贡献者。18、19例如，异戊二烯是农村地区NMHCs最重要的生物来源。1,7,20其他生物生物的源源包括海洋排放21.还有来自微生物生产的22.．在城市地区，NMHCs水平在很大程度上受机动车类型/年龄、车辆使用燃料、流量、交通速度、道路状况和人类活动、季节变化等因素的影响6,14,23和环境条件。14日,24日然而，车辆使用的燃料，特别是无催化转化器的燃料，增加了芳香族有机烃(即芳香族、烯烃和其他有机化合物)的排放。25.为此，Liu等26.据报道，汽油燃料和汽车尾气是芳香族有机烃的重要排放源。这些芳香烃，如苯、甲苯和二甲苯异构体在城市大气中大量存在。27,28在芳烃中，与苯苯相比，二甲苯被认为是最抗反应性，尽管由于低反应性和更长的寿命苯是大气中最稳定的。29.Tan等人30.据报道，NMHC主要来自车辆发射，除了主要源于中国佛山的溶剂蒸发的芳烃排放。另一方面，NMHCs的主要水槽是羟基（OH）和硝酸盐基团（没有3.)在大气中。31此外，卤素原子反应是沿海地区中NMHC的其他重要汇。32

PCA/APCS模型已被广泛应用于NMHCs可能来源的识别。24日,33岁的34例如，Guo等人1应用PCA / APCS受体模型以识别NMHC的可能源，并确定车辆尾气和生物燃料燃烧是中国东部的主要来源。桑切斯等人34使用PCA/APCS受体模型，他们发现天然气排放是NMHCs的主要贡献者，而在美国德克萨斯州的沿海城市环境空气中，火炬排放、炼油过程、挥发性汽油排放、工业过程和汽车尾气的贡献较小。此外，在美国、欧洲和亚洲进行了各种各样的研究，以了解大气中NMHCs的来源。

在印度，NMHCs的浓度测量和来源识别的数量相对较少。例如，在孟买的炼油厂发现NMHCs浓度更高。35萨哈和拉尔，36已经报告了印度城市城市大气中的液体石油气的车辆排放，天然气排放和泄漏，升高了更轻的烃浓度。Pandit等人24.在印度孟买大气NMHC上应用PCA受体模型。他们发现车辆发射是NMHC的主要来源。

在德里的环境空气中，还没有关于NMHCs物种浓度测量和来源分配的全面研究报告。德里是印度的工业、商业、教育、旅游和交通枢纽，也是印度的首都。这些活动将增加环境空气的污染负荷，使城市居民面临严重的环境问题。因此，在制定改善城市空气质量和控制地面臭氧形成的政策和策略时，需要完整的NMHCs环境水平信息。在本研究中，我们使用PCA/APCS受体模型在印度德里市检测了选定的NMHC的浓度、来源识别和百分比贡献。

方法

取样位置

德里是印度的首都境内，被乌塔巴·普拉德斯·北方北部的哈里亚纳邦和难道平原包围。它位于纬度和经度在28°20'0“N至28°50'0”N和76°50'0“e至77°20'0”e之间的经度之间。德里气候是亚热带的，大陆空气导致干燥的条件，夏季非常热。德里月平均温度从14.3变化oC在1月到34.5o而年平均气温为25.3度oC.在德里，冬季是最显著的季节，从12月开始，到2月结束，冷空气和地面逆温盛行，风小，即小于一米/秒，导致污染物浓度频繁增加。37

采样

我们选择了两种基本方法，用于在德里城市城市城市的城市环境空气中进行NMHCS化合物的取样方法，即泰拉尔袋和木炭吸附管。在本研究中，对于脂族NMHCs化合物丙烷，正丁烷，异丁烷，反式2-丁烷，异丁烯，1,3-丁二烯，异戊烷，N-戊烷，CIS-2-戊烯，n- 用预先抽空的2L锥式PLV采样袋（CEL SCILOC CORP. USA）收集己烷和正庚烷，使用泵在地上约2米的高度。38在对NMHCs化合物取样之前，用环境空气和氮气冲洗Tedlar袋。在印度标准时间(IST)早上6点到9点，在不同的特征地点v.z，所得税办公室(ITO)作为交通交叉口，Mayapuri (MP)作为工业地点，共收集了56个空气样本(一周3个样本)，用于测定脂肪族NMHCs。罗希尼(ROH)作为住宅，贾瓦哈拉尔尼赫鲁大学(JNU)作为城市背景。同时，采用活性炭吸附ORBO法采集了56个芳烃NMHCs的空气样品，包括苯、甲苯、邻二甲苯和对/间二甲苯TM-32管(O.D.xL6mm)， Supelco,Sigma Aldrich，印度，使用VOCs取样器。对每个ORBO的两端进行采样后TM-32管用特氟龙胶带密封，用铝箔包裹。这些试管被转移到实验室并储存在冰箱(低于50C)直到进一步分析。39采样位置如图1所示。

图1:显示德里地区和德里采样地点的印度地图。


图1：印度地图显示德里
地区和采样地点
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分析方法

在实验室中分析芳香族NMHCs时，活性炭取自ORBOTM-32支试管转入2ml琥珀色玻璃瓶，1ml CS2(99%纯度)，置于调速纺丝机上搅拌30分钟，从木炭中完全提取出芳香族NMHCs。样品通过注射器从琥珀色玻璃瓶中提取，并放入其他玻璃瓶中。这些样品装在玻璃小瓶中，在低于5℃的温度下保存在冰箱中0C.色谱柱为100%甲基硅酮熔融二氧化硅毛细管柱，采用气相色谱- fid对制备的样品进行分析。薄膜厚度，1mm;Supelco, eQuity-1)，基于国家职业安全与健康研究所的方法。取制备好的样品1μL，用微注射器注入气相色谱仪。样本运行初始烤箱温度在40°C 5分钟,持有时间然后温度提高10°C /分钟的速度高达220°C,并保持4分钟。识别NMHCs所做的校准标准的根据他们的保留时间(HC JMHW VOC混合,1000μg / ml,甲醇)在一个精确的色谱条件。用丙酮将校准标准混合物稀释到不同的低浓度(0.0,0.01,0.1,1.0,10.0,100.0 ppm)。

对于脂族NMHC分析，我们在STP使用了10-20ml体积的浓缩样品（SIGMA Aldrich，India）并注入GC-FID系统。高纯度载气（H.2使用流速为25ml / min。列程序的温度从35开始oC为1.2分钟，然后以12的速度提高oc / m，直到它达到65oC保持1分钟。同样，温度以10的速度提高oC/min从65到150oC保持2分钟，使化合物适当分离。NIST校准标准中1ppm NMHCs的校准气体混合物，由印度班加罗尔chemx特种气体公司提供，包含17种成分，用于校准气相色谱仪。使用质量流量控制器稀释不同浓度的校准气体混合物(即0.0,20,50,100,200,500 ppb)，并以与空气样品相同的方法精确分析。校准标准混合物每天运行，检查校准曲线。检测器响应变化小于标准气体混合物的2%。通过多个步骤验证数据的有效性。重复取样的结果误差在10%以内。NMHCs化合物的最低检出限为0.10 ~ 0.30 ppb。24.

PCA / APC

我们应用多元分析，即PCA/APCS来识别NMHCs的源剖面。对于此工具，不需要关于源组合的预先信息。用于空气污染的主成分分析如式(1)所示:

民用


在那里,Rij是I的浓度水平的标准化值thj的物种th样本。源总数由N.M表示KJ.表示为kth样本j的公因式th．i的因子载荷thk的课程th来源表示为d本土知识并利用特征向量分解矩阵进行估计34,40．因子分析的详细研究是由瑟斯顿和斯明德勒完成的。38采用SPSS软件进行数据缩减因子分析，以确定nmhc的可能来源。利用APCS对PCA识别的各污染物的源分布进行了评价。PCA对变量数据进行标准化，公式(2):

formula2

在那里,Yij是计算的变量J的浓度th在样本I中th， 和j变量J的总和平均浓度th，标准差为σj．均值为零的归一化因子得分如式(3)所示:

formula3

在那里,Bz在PCA进行后，是具有单位标准偏差的标准化因子分数。B.0是每个样品的零平均浓度的因子评分。虽然（p）表示为PCA性能后获得的因子分数系数，以及（x0)，由式(2)计算得到。变量总数由j表示，每个分量中每个样本减去B的值估计APCS0每个样本从由此产生的b值z在PCA性能之后的相同变量10,16.如式(4)所示:

formula4

通过使用各种来源作为非凡变量来测量依赖变量的浓度来进行多元LENEAR回归分析。使用多个线性回归分析来源贡献配置文件10日,41式(5):

formula5

其中，RJ表征为计算样品j的浓度。（Q.0）j表示未知来源污染物j的多元线性回归不变项。所述污染源j的源k的多元线性回归系数用q表示KJ.．装甲运兵车kTerm表示上式中使用的样本j的旋转因子k的旋转绝对分量得分。源剖面由和之间的多元线性回归计算得到问KJ..APCSk16.．这些来源可进一步用于估计个别来源的污染物贡献34．

结果与讨论

NMHCS浓度

在本研究中，我们在德里地铁城市环境空气中概述了所选NMHC的年度平均值和标准偏差（SD）环境浓度（表1）。所选的NMHCS化合物在所有位点发现，其具有相似的组成。芳烃的存在即苯，甲苯，O-二甲苯和P / M-二甲苯的存在表示，工业排放是德里环境空气中的NMHCS化合物的常见和显性源。发现脂族烃的总和大于芳烃的总和。图2显示了异戊烷的平均浓度最高，均匀的顺式-2-戊烯>反式-2-丁烯>异丙胺> N-戊烷> 1,3-丁二烯〜I-丁烯>庚烷>丙烷>丙烷>丙烷>丙烷>丙烷>丙烷>观察到脂肪族烃和正丁烷较低。等戊烷的平均浓度表明它主要来自车辆尾气，二级工业过程34．另一方面，O-二甲苯的平均浓度估计较低和甲苯，苯是最高的芳烃中。这些结果表明，苯在交通交叉路口中占主导地位，其次是工业和其他地点。由于环境空气和较小的反应性可能导致寿命更大20、42、43．

观察到苯，甲苯，二甲苯异构体和1,3-丁胺的环境平均浓度是相似的和/或高于先前研究估计的23日,44-48．它表明交通区域具有繁重的运输负荷，并且它们的属性经常在城市空气污染中推断出来。除此之外，涉及聚合物制造业工业区，炼油厂运营和储气罐的活动是城市空气质量的第二个和第三个最令人担忧的地点。同时，住宅区和城市背景区域显示城市空气的贡献较少与交通和工业部位相比的污染。城市空气中的正戊烷和I-戊烷的丰度可能是所用燃料类型的归因于多样性。在城市空气中遇到的N-exane的来源主要是由于聚合物工业的排放49．

表1:德里环境空气中NMHCs的年平均浓度(ppb)，范围，SD


表1：年均浓度（PPB），范围，德里环境空气中NMHC的SD
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图2:所选NMHCs的年平均浓度


图2：选择的年均浓度NMHCs
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NMHC的源特征

相关分析

所选NMHCs化合物之间的相关分析如表2所示。在采样期间，利用环境NMHCs浓度进行源识别和分布模式。卡尔的皮尔逊相关系数被发现在99%和95%的显著性水平。在本研究中，相关系数值为r>0.4，可以认为具有较好的相关性。结果显示，在所有NMHCs物种中，苯与甲苯的r值较高(0.651)。另一方面，苯和i-丁烷之间的r值;正戊烷为0.346;分别为0.367。同样，正丁烷和邻二甲苯之间的r值为0.449，正庚烷和i-丁烯之间的r值为0.412。这些结果清楚地表明，所选化合物之间的r值有高、好和低的方法，表明污染物有不止一个来源，正如德里地铁城市空气中的预期。 Benzene shows high positive correlation with toluene and lower with i-butane and n-pentane reveals that major source may be vehicle exhaust as well as other sources.34,50在本研究中，R值的大部分≤0.4，表明NMHCS污染物的来源具有各种来源。总的来说，发现NMHCS化合物中的R值是r = 0.5±0.2，显示出强，中等和低的显着性水平。显然表明源NMHC可能是车辆尾气，工业，制造业，石化，储气罐，二级工业过程和许多其他来源24,34,50而该方法没有揭示源排放的贡献百分比。

表2：德里采样期间所选NMHC的相关分析


表2：德里采样期间所选NMHC的相关分析
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nmhc的特征比

经过特征比估计，这可能只揭示了新德里周围空气中NMHCs的排放源。脂肪族和芳香族NMHCs都是重要的丰富化合物，其中苯、甲苯和二甲苯异构体是城市环境空气中车辆排放源的重要指标。与甲苯相比，苯在城市中的活性较低，因此其寿命较高15日,30日,43岁二甲苯/苯比值(X/B)越大表示新气团，越小表示老化气团。51、52然而，比值越大，说明源越靠近采样点，其光化学过程对NMHCs化合物浓度的影响越小。另一方面，大多数人为的NMHCs是由城市地区的汽车尾气排放的。因此，苯/甲苯比值(B/T)可作为交通站点识别的示踪源。车辆排放一般考虑B/T比值≥0.5。25日,53另一方面，B / T比率小于0.5，表示源可以是车辆以及环境空气中的其他来源。在本研究中，我们发现甲苯的平均平均浓度在采样期间高于苯。因此，这种B / T比率用于评估地铁城德里的源排放。在采样期间发现B / T值的比例为0.79，表示车辆来源是德里城市空气中NMHC的主要来源。23,54T/B的比值接近于1，表明交通以污染源排放为主，数值大于1，表明污染源与污染源的距离较近。55对二甲苯异构体，B/o-X和B/mp-X比值≥1，表明其来源可能在冬季和夏季远离采样地点。它可能受到气象参数和车辆运输的影响。49

主成分分析(PCA)

除相关性和特征比分析外，我们使用完善的PCA来分析多变量环境数据集16日,41岁的56、57对于可能的源简档识别（表3）。NMHC的多变量分析是阐明了一组相关变量与识别多个主组件（PC）之间的关系，它可以解释数据集的方差。58在应用PCA模型之前，对估计的NMHCs数据进行低浓度或高浓度的排列，作为可能的离群值。对NMHCs的估算数据进行了方差旋转因子分析，得到了德里城市空气中NMHCs的可能源廓线。对于因子或主成分(PCs)，通常选择大于1.0的特征值。34,59标记化合物的高因子负荷被认为是识别NMHCs可能的来源谱。49在本研究中，我们提取了6个经极值旋转后的pc，用于识别可能的nhmc源廓线。为了识别与来源相关的可能的源剖面，标记化合物的因子负荷应考虑大于0.4。由6个因素或PC解释的总累积方差%占数据集的70.0%。第一个因素是解释一个高负荷的苯，甲苯，p/m-二甲苯和邻二甲苯的数据集的总方差的16.2%，这可能从燃烧过程中排放。因此，第一个因素归因于车辆的排气作为一个可能的来源剖面34岁,49岁,58岁．在德里地铁城市德里，根据交警德里网站在德里提到了大约96万辆车辆，其中大多数是私人和经营的每日（https://delhitrafficdpolice.nic.in/）。他们有各种燃料类型的消费汽油（汽油），液化石油气，压缩天然气（CNG）和柴油。大多数重型车辆（卡车，公共汽车）和更少的轻型车辆（分娩）都使用柴油作为燃料。虽然大多数汽车，汽车人力车正在使用汽油和CNG作为燃料。这些燃料被发射了大量脂族和芳烃烃，并导致NMHC的水平升高到地铁城德里的环境空气中。芳族NMHCs苯，甲苯和P / M-二甲苯主要从车辆排气中发射。34,50这些是燃料燃烧的副产物，但未燃烧的汽油不会产生很多浓度的甲苯和对二甲苯。25.第二个因素解释了高负载异2-戊烯、正己烷和1,3-丁二烯的数据集的14.86%的百分比方差，表明聚合物制造业是主要的来源剖面。34第三个因素是炼油厂操作/加油站/储罐/车辆的内燃，这解释了大约11.86%的数据集，与高负载的正戊烷、异丁烷、正庚烷、反式2-丁烷和1,3-丁二烯有关34岁,49岁,60岁,61．包括异丁烷在内的nmhc与第四个因素有关，这解释了大约11.11%的数据集。他们的特征是耀斑发射作为一个源剖面。第5个因子为天然气排放，占异丁烯高负荷数据集的8.54%。然而，第六种描述以二次工业过程为特征，包括油漆、身体皂、金属制造和加工，这解释了约7.36%的数据集具有高负载的异戊烷和反式-2-丁烯。34岁,49岁,50岁

表3:主成分分析最大旋转后的因子载荷矩阵


表3:主成分分析最大旋转后的因子载荷矩阵
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绝对主成分评分(APCS)

在本研究中，我们基于PC分数和真零PC计算了APCS，并将这些值用于各种源剖面的量化。在观察APCS的基础上，对各化合物的测定浓度进行了多元线性回归分析。34,62利用参与来源鉴定的各NMHCs化合物的浓度计算方程的系数。图4显示了汽车排放源廓线，估计约占德里城市环境空气总质量的23%。34聚合物制造行业排放了约19%的浓度，是NMHCs的第二大来源。炼油厂操作/加油站/储罐和火炬排放被发现是第三和第四个供应商，分别占近14%和13%的nmhc。50其他来源包括天然气排放和二次工业过程，包括油漆、身体皂和金属制造和加工，分别占10%和8%。50但是，剩下的13％是未识别的源（图3）。

图3：德里环境空气中NMHCS各种源排放的百分比


图3:德里周围空气中各种来源的NMHCs排放的百分比
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结论

在冬季和夏季，我们计算了德里市15种不同的nmhc的环境浓度。苯，甲苯，邻二甲苯，p/m-二甲苯的大量浓度表明它主要是由车辆排放的。异戊烷和顺-2-戊烯的平均浓度在选定的nmhc中最高。它可能来自汽车尾气(使用的燃料类型)以及二次工业过程。城市空气中正己烷的存在，表明聚合物工业是其排放源。

B/T值的比值也证实了车辆源剖面是德里城市空气中NMHCs的主要来源。在本研究中，PCA/APCS受体模型被应用于NMHCs可能来源谱的百分比贡献。方差旋转后的6个因素解释了约70.0%的NMHCs数据集。进一步基于APCS对各化合物的测定浓度进行多元线性回归分析。结果表明，车辆排放源是主要污染源，约占城市环境空气总质量的23%。而聚合物制造行业(19%)、炼油厂操作/加油站/储罐(14%)、火炬排放(13%)、天然气排放(10%)、二次工业过程，包括油漆、身体皂和金属制造和加工(8%)，其余13%被发现是不明来源。总的来说，这项研究的结果显示，nmhc的水平已经上升，导致德里的空气质量恶化。因此，对NMHCs的主要源廓线采取有效的预防措施是避免空气污染对城市社区健康危害的最有效途径。

确认

作者感谢新德里尼赫鲁大学环境科学学院为这项工作提供了必要的设施。作者还感谢新德里的科学和工业研究委员会(CSIR)和印度政府的大学研究和科学卓越科学技术促进部(DST-PURSE)对这项研究的财政援助。

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