当前世界环境

介绍

当新马尔萨斯主义者忙于预测由于人口迅速增长而即将发生的全球粮食危机时，他们几乎没有想到粮食产量会超过人口增长速度。这在很大程度上是由于增加了用于扩大粮食生产水平的杂色氮投入的产量¹．其直接后果是氮(N)循环在世界各地加剧，进而引发了一系列环境问题，从空气质量水平的恶化到水生生物的恐慌，如富营养化和酸化^2、3．氮组分是大气多相化学的关键组成部分之一，它显著改变生物地球化学氮循环⁴．研究表明，对活性氮气体(主要是nhh)排放量成倍增加的关注日益增加_3.和NOx由于各种大气处理而经历多种转换。N（NOx）的大部分初级排放量是一氧化氮（NO）的形式，该氧化氮（NO）很快被氧化成二氧化氮（没有₂)通过气相光化学。氮化合物的大气化学主要是光化学氧化反应。主要的大气氧化剂包括OH, O_3.,没有_3.,何₂和Cl，它在气体中发挥着至关重要的作用，致粒子转化为大气N.反应性颗粒N的幅度和丰度取决于诸如NH的前体气体的可用性次数_3.,没有₂、VOCs、臭氧等、采光性、温度和相对湿度(RH)。

由于极性，气态氮化合物会溶解到大气中的水相中，以云、雾或水滴的形式存在^5、6．但是，与NH不同_3.这是高度可溶的气体，没有₂不易溶于水，其颗粒相转化取决于反应物的动力学。如果反应物浓度降低，由于其较低范围的亨利法常数，如果反应物浓度降低，则来自气体到颗粒的氧化显着降低⁷．人们发现不溶性气体的数值在10左右³mol l.^－1atm^－1高度可溶性在10左右⁵mol l.^－1atm^－1．NOx的水相氧化率随着涉及气体的浓度而陡峭地脱落，即使在高度污染的区域中也没有显着促进水相酸度⁸．简而言之，在大气中的水滴中的NOx吸收不符合颗粒状N形成，而是其光化学氧化成气态HNO_3.成为大气中颗粒物硝酸盐的主要来源⁹．NH_3.作为大气中主要的气体基，有效地中和了氮氧化物成分，并经历干湿两种沉积。由于中和是一种平衡反应，它并不一定意味着从大气中永久去除并保持在气-颗粒-气平衡状态，因此它降低了空气质量和能见度。



氮氧化物也易于与大气有机化合物反应，主要是VOC并降低。VOC / NOx比强烈影响大气反应性N的气体颗粒分配，并导致有机硝酸盐的形成¹⁰．


有机含氮气溶胶主要由NOx和NOY物种的VOCS的光化学氧化产生。这种反应的最终产物包括形成过氧乙酰硝酸酯（平底锅），硝酸烷基（Rono）₂),胺(RNH₂），肼（RNHNH）₂)等。然而，这些产物的形成和分解速率高度依赖于NO和NO的动力学₂．脂肪胺也从各种来源发出，包括污水处理，废物倾倒，工业活动等以及NH_3.¹¹．而其他有机氮气溶胶大多是VOCs - NOx光化学相互作用的产物。

有机氮（上）作为重要的子组分之一，已知在大气化学和全球N循环中发挥至关重要的作用，这已被人类活动显着改变¹²．由于无机N化合物（NH）相比，由于有机N的较慢的清除过程（NH₄⁺也没有_3.^-)，它们往往通过长途运输，因此是全球氮运输系统的关键因子^{13 - 15}．通过干沉降和湿沉降，全氮输入在土壤酸化、养分富集、富营养化和陆地和水生环境对流层臭氧形成中起着至关重要的作用。在城市地区，氮化合物也有助于雾霾和雾霾的形成，特别是在冬季，造成能见度降低和严重的健康影响¹⁶．然而，近年来发表的通过干湿沉降对大气总氮的观测表明了ON在大气中的相对意义，其重要性得到了全球的认可¹²．因此，可以推断出本发明的大气反应性N预算的目前估计通过它们在无机N Ziz上的奇异聚焦来低估了大气中的总可溶性反应性n。NH₄⁺,没有_3.^-也没有₂^{- 17.}．这就需要对活性氮进行全面的研究，包括无机氮和有机氮的形态，以及清除过程的时空变化，以增强对这方面的科学认识。因此，本研究集中于对NH长达一年的观察_3.也没有₂除了印度北部的浓密人口稠密的IGP地区，颗粒水溶性总氮（PWSTN）还具有颗粒状水溶性总氮。

方法

采样地点

印度恒河平原(IGP)是空气污染的主要热点地区，人口密度高，大气中氮排放源稳定，因此选择其作为本研究的空间焦点¹⁸．IGP地区属于湿润的亚热带气候。在IGP内，根据不同的当地资源和土地利用模式选择了三个不同的站点(图1)。Prayagraj.(25°54′n, 81°85′e)阿拉哈巴德，位于北方邦北方邦和IGP地区的中央部分的东南部。由于其郊区的持续发展，2011年，它被排名第130最快的城市。本地砖窑单位，柴油动力和旧车辆的车辆尾气是主要的排放来源。Madhupur村（25°54'n，82°00'e）毗邻Prayagraj区，被选为农村遗址。Lavengraj北东北部位于Madhupur酒店距离酒店有70公里。该市是印度最落后的地区之一。主要是，作为一个农业区，Pratapgarh在作为顶级生产商中的排名上升Aonla或者阿姆拉果，它被用作草药。这个村庄发展很差，几乎没有任何道路穿过这个地区，车辆密度很低，植被覆盖很广。生物质燃烧、土壤再悬浮和农业活动是该地区污染的主要来源。德里代表Megacity特性，位于IGP的上华侧。因此，受污染物的远程运输受到高度影响。车辆排放，土壤重新悬浮，施工活动，生物溶胶和路边粉尘是主要的本地来源。在每个网站的住宅建筑物的屋顶上大约在地面上大约15米进行。

图1：用于研究的IGP中的三个采样位点的示意图。 点击此处查看数字

抽样程序

从1月1日开始，每隔3天在采样点进行8小时(白天)采样，持续1年^圣2016年12月至30日^TH.2017年11月。泡沫的收集（NH_3.也没有₂)和细颗粒物采样使用小体积采样(LVS)装置进行，操作流速为30 L min^－1(对于流速为1 L min的气体单独调节^－1）。该装置组成了低体积真空泵，该泵用于在另一端的敞开前面吸入环境空气。过滤颗粒并在47mm（直径）Pallflex组织序列2500QAT-up微纤维滤镜上使用47mm过滤器支架收集在开口前侧。过滤的空气直接绘制到撞击器的撞击器，用于NH的吸收溶液_3.也没有₂．NH_3.样品在20 ml 2.5 mM H中采集₂所以₄吸收液和NO₂用20ml氢氧化钠和亚砷酸钠混合物吸收溶液采集样品。收集的气体样品在聚丙烯瓶中转移，并进行比色分析，其中NH的收集效率为85%_3.不赞成的占68%₂．Kulshrestha和同事阐述了详细的抽样协议以及收集效率^19,20．将气态和颗粒状样品均储存在凉爽（ì4^oC)和黑暗的地方直到分析。每个月还分析一个字段的空白，以避免在抽样和分析时估计过高或过低。分别从Prayagraj、Madhupur(由于该村电力供应短缺，过滤器数量较少)和德里收集了102、65和107个样本，为期一年，覆盖所有四季即。冬天（2月），夏季（Mar-Jun），季风（Jul-Sep）和季风后（10月）。

分析

氨氮气体样品的分析_3.也没有₂采用紫外-可见分光光度计(Perkin Elmer, USA)比色法测定。气态NH_3.使用Indo-phenol蓝方法进行分析（NH₄）₂所以₄用作校准的标准。用空白、0.5ppm、1 ppm、2.5 ppm、5ppm、10 ppm标准品的连续稀释溶液绘制标定曲线，回归系数为r²）值为0.998的630nm波长。对于气态没有，还绘制了类似的校准曲线₂用Jacob和Hochheiser方法在540nm波长下进行样品检测。没有₂分析，使用空白，0.25ppm，0.5ppm，1ppm和2ppm的纳米溶液制备标准品₂．

采用TOC/TN分析仪(Shimadzu model-TOC-LCPH E200 ROHS)分析WSTN。每个滤网的四分之一左右(约3.14厘米)²在25ml MilliQ水中浸泡近6-8小时，然后用超声波处理以分解过滤器中的可溶性物质。然后通过尼龙纤维注射器过滤器(直径25毫米)过滤，然后转移到一个新的小瓶中进行分析。分析过程首先将样品注入炉中，炉温保持在720℃^o然后用铂催化剂将其氧化。采用氧化燃烧-化学发光法测定了氧化生成的一氧化氮(NO)。硝酸钾(先_3.)标准品(1,10和50ppm)校准样品中的WSTN。为了得到低于2%的变异系数，每次WSTN分析都要重复2 - 3次。

结果与讨论

环境NH的时空变化_3.

NH的大尺度变化_3.在所有三个采样点记录浓度，如图2所示。NH_3.浓度最高，为0.19 ~ 232.0µg m³年平均为72.0±6.5µg m³．紧随其后的是Madhupur网站，NH_3.浓度范围为3.5 ~ 245.4µg m³年平均为57.7µg m³．其浓度在德里地区最低，为7.8 - 285µg³年平均为35.8µg m³．NH的浓度_3.在Prayagraj和Madhupur地区，这一数值相当高，因为之前的研究都没有报告过如表1所示的如此高的数值。然而，在2013年由Singh和Kulshrestha(2014)进行的年度观察中，年平均浓度被报道为50.5µg m³在IGP的一个农村地点，最接近Madhupur农村网站的本报告的报告。农业活动，包括NH_3.NH的最大来源是基础肥料和畜牧业_3.释放出大量的nhh_3.在农村地区很明显²²．然而，尽管有城市性质，Laygagraj网站表明了极高的平均值，这可以归因于诸如高车辆密度，生物量燃烧，农业活动，垃圾倾倒地区的丰富来源，归因于采样区附近，大规模当地牛饲养等。另外，也可能占NH的微生物排放_3.由于下水道排水不当造成的排放，以及随后流经城市的恒河和亚穆纳河的污染²²．此外，作为一个不断发展的城市中心，Prayagraj市的人口密度非常高，这在某种程度上导致了更多的人类排泄物，从而导致了更多的NH_3.区域排放^23日,24日．在德里取样点附近没有观察到这种混合的污染源，那里的主要污染源是车辆排放、工业活动和其他生物排放。Wang等人发现NH之间存在正相关关系_3.浓度和车辆密度，报道，车辆密度占总NH的25％_3.城市排放²⁵．2010-11年在德里同一地点进行的一项研究(尼赫鲁大学校区)也报告称，年平均浓度为29.4 μg m^{-3 19.}．在al的sharma。（2014）还报告了NH的平均浓度_3.低至21.0 μg m⁻³在德里的一个城市住宅区²⁶．

表1:不同地点报告的气态氮浓度。

图2:NH的年分布3.在三个地点的浓度。 点击此处查看数字

（箱图显示25^TH.和75年^TH.百分位数，里面的水平线表示中值，小正方形点表示平均值。垂直聚集的点表示每个样本的浓度以及对应于y轴的分布曲线)(U =城市，R =农村)。

季节对总年nhh的贡献_3.Prayagraj网站的排放量为冬季（41％）≥季后翁（40％）>季风（11％）>夏季（8％）。Madhupur Village的贡献是季风（43％）>季风（24％）>冬季（21％）>夏季（12％）。在Delhi网站，观察到的订单是季风（49％）>冬季（24％）>季风（15％）>夏季（12％）。尽管在夏令时具有较高的挥发率，但NH_3.与所有三个地点的其他季节相比，夏季最低浓度最低。以前的研究表明还报告了更高的环境NH_3.与夏天相比，冬季的水平^21日,39岁．这种异常可以通过更高的混合高度和风速来解释，这允许大气组分的扩散和分散，从而导致它们的较低的环境水平。但是，在季风季节，额外的nh_3.排放可能是由于在潮湿条件下有机物的衰变和分解。

NO的时空变化₂

没有变化₂图3显示了所有三个位点的浓度。没有₂德里的含量最高，从0.2到94.5µg³年平均为13.4µg m³．紧随其后的是Prayagraj，其值为0.4 ~ 45.2µg m³年平均值为9.4μg³．可以预见的是，Madhupur地区由于其农村特点，报告的NO浓度最低₂最小的变化范围为0.6至16.1μgm³和年平均值为3.1μg³．

图3：NO的年度分布2(U =城市，R =农村)。 点击此处查看数字

没有₂三个采样点的浓度均较低，远低于CPCB规定的国家环境空气质量标准(NAAQS)的80µg m³每年适用于居民区。年平均为26µg³此前还报道了德里工业区附近的网站^38.．轻型车是NO的主要来源₂在城市地区。作为巨大的国家资本区域（NCR），车辆密度在德里中越来越多，这可能导致较高的浓度₂和Prayagraj城市相比^20,21,39.．然而，与之前在德里进行的研究相比，如表1所示，本研究的值最低，这可能是由于尼赫鲁大学采样点附近的车辆移动数量相对较少。在Prayagraj网站上，轻型和重型车辆都占据了主导地位₂发射。相比之下，由于乡村道路建设和基础设施较差，农村地区的主要特点是车辆移动较低。5公里左右没有修建主要道路²采样地点的面积，除了一条连接村庄和城市的狭窄的单行道。生物质燃烧源主要是由于NO的丰富₂在农村地区。

在这些地点，NO的来源₂排放主要是车辆的废气，全年大致保持不变。在这种情况下，不断变化的气象条件可能是影响它们周围环境水平的主要因素。季节对总NO的贡献₂Prayagraj网站的排放量为冬季（47％）≥季后翁（32％）>夏季（13％）>季风（8％）和德里的季节性（58％）>冬季（24％）>夏季（12％）>季风（6％）。这些都市地点的冬季和季风季节在冬季的贡献更高可以用NH证实_3.丰度模式是由于平静的天气条件和较低的混合高度，反之亦然，夏季较低的浓度^35岁,40岁．特别地，在德里的季风季节中的较高价值也可归因于IGP西北地区的作物残留燃烧事件及其对下行区域的运输，因为没有观察到其他局部活动变化^41.．Madhupur村的季节性贡献与城市地区完全不同。该模式按夏季（41％）>季风（24％）>冬季（23％）>冬季（12％），暗示可能影响分配模式的局部因素。较高的主要原因之一₂夏季的排放是由于村庄使用柴油发电机，特别是由于电力供应短缺和夏季举行当地仪式的相对较大的社交聚会。这最终导致柴油发电机的频繁使用，并导致NO的激增₂值在夏季。而冬季浓度最低的原因可能是潮湿条件下气体转化为颗粒的速率较高，这将通过与颗粒WSTN的关系进一步研究。

颗粒水溶性总氮的时空变化

有研究报告称，亚洲的气溶胶贡献了高达40%的氮化合物，这些氮化合物存在于水溶相中^42,43．由于它们的极性特性，含氮化合物在自然界中具有很高的活性，并且在大气化学和气溶胶的形成中占主导地位。因此，我们研究了在所有选定地点的环境空气中颗粒相(pWSTN)中水溶性总氮的年分布，如图4所示。

图4：所选地点的PWSTN的年度分布（U = Urban，R = Rural）。 点击此处查看数字

从图中可以清楚地看出，与乡村样点相比，城市样点和乡村样点都存在较大的尺度变化。在德里地区发现的细颗粒物中pWSTN浓度最高，在1.3至82.4 μg m之间⁻³年平均值为10.1μgm⁻³．它紧随其后的是Prayagraj网站，其中值从1.1到58.2μgm⁻³年平均为10.0 μg m⁻³．在Madhupur，浓度在较小的范围内变化，从1.3到27.9 μg m⁻³年平均最低为6.4 μg m⁻³．pWSTN对总颗粒物的贡献在德里最高，每年约7%。其次是Prayagraj, pWSTN每年贡献约6%。Madhupur农村地区的贡献最低，年平均为5%。报告表明，无机氮气溶胶贡献了高达90%的大气总氮污染的城市大气。南亚的一些研究试图描述大气总氮沉降的特征^{42岁的44-49}．Wson和Nh之间的强烈相关性₄⁺观测到北太平洋西部和东海的细模态海洋气溶胶，表明它们的贡献来自于人类活动^44.．在中国32个监测网站的总N总计结果表明，在贡献，显着贡献7％至67％的WSTN^46.．Srinivas等人在PM研究中也观察到类似的结果_2．5和点₁₀孟加拉湾上空^47.．印度北部也报告了大量气态和粒状氮物种，表明IGP是氮排放的主要热点^{21日,百分比较}．NH₄⁺也没有_3.^-在南印度沿海地区，尽管当地人为来源的影响最小，但对总氮的贡献约为91%^43.．这主要是由于它们的前体气体从遥远的来源输送而造成的。NH_3.也没有₂是这些气溶胶的主要前体，其气体到粒子的转化高度影响含氮气溶胶的分布和丰度格局。

年pWSTN浓度在Prayagraj站点的季节性贡献依次为冬季(49%)≥季风后(25%)>夏季(17%)>季风后(9%)，而在德里站点的季节性贡献依次为季风后(56%)>冬季(23%)>夏季(12%)>季风后(9%)。冬季较高的水分含量提供了对流层中不均匀的化学反应，导致较高的粒子转化率。在冬季，雾滴处理显著增加了IGP地区的颗粒物N化合物^53.．由于颗粒物N大部分来自农业活动，11月的收获期及其与较低的混合高度的重合突然增加了气溶胶环境浓度^54.．在这两个城市地点，NO也记录了相同的季节模式₂．这也说明了NO₂在城市网站的粒子形成中起着重要作用。然而，季节性分布在Madhupur农村地区发现微不足道，夏季（28％）>季后翁（27％）>冬季（26％）>季风（19％）。由于季风季节的冲刷效应，在所有三个地点的季风季节上难以征收，PWSTN的最低价值被记录在季风季节。极性以及含氮化合物的反应性质导致湿热的气溶胶除去并最终降低它们的环境浓度^55.．与城市不同，农村地区的pWSTN在夏季浓度最高。在没有降雨的情况下，WSON的形成显著增加了pWSTN的环境水平，由于光化学氧化和沙尘暴/土壤再悬浮的影响，夏季对pWSTN的贡献最大^56.．

气态氮和颗粒氮的相分配及其与气象参数的关系

气态和颗粒状N的散射基质和频率分布图用于分析反应性N的相位分配。在图5,6和7中，Madhupur和Delhi位点分别显示了LaygraGraj中的气象因子的互连和相关性．

Prayagraj.

N气体之间有很好的相关性即。NH_3.也没有₂（r = 0.59），显示了城市地区生物质和化石燃料的普通排放。旁边的PWSTN表现出与NH的相关性_3.(r =0.60)₂（r = 0.58），表明NH的贡献更高_3.在相划分中与NO相比₂．然而，两种主要气体与pWSTN浓度的相关性(r)值非常接近，表明它们同时转化为颗粒相优先NH₄没有_3.．



这种相位转换高度依赖于前驱气体浓度和气象参数的影响，如相对湿度(RH)和温度。相对湿度的频率分布表明，在75%以上的采样周期内，相对湿度小于一个潮解点(<75%)。这表明NH_3.大部分时间都处于气相状态，与RH呈正相关。与之前的研究不同，NH_3.已经显示出与温度和风速的负相关，这表明抑制了较高的温度和风速抑制了气态NH_3.浓度。NO也出现了类似的情况₂和pWSTN。这可以用温度和风速的正相关来解释，这可能会使大气污染物扩散得更大，导致它们的浓度更低。

图5:Prayagraj地点气体和颗粒氮的频率分布及与气象参数的回归分析。 点击此处查看数字

Madhupur

在农村遗址，如图6所示，NH之间的负相关性_3.也没有₂观察到（r = -0.16），显示出不同的发射源。气态和颗粒状氮之间没有发现相关性，表明NH的气相氧化_3.也没有₂．NH的正相关性证实了这一点_3.RH (r = -0.41)，表明NH占优势_3.即使在较高的RH值下。这种异常也可以用它们的气相氧化和对颗粒氮形成的贡献最小来解释。相比之下,没有₂与RH负相关，与温度正相关，表明在较高的RH和较冷的气氛下，它们更容易氧化。然而，pWSTN与RH和温度的相关性不显著，在农村地区表现为独立形成，气象参数的影响最小。

图6:Madhupur站点气氮和颗粒氮随气象参数的频率分布和回归分析。 点击此处查看数字

德里

如图7所示，NH之间至少是正相关的_3.也没有₂(r = 0.11)，这表明它们的大部分来源在全年都是不同的。结果表明，NO与NO之间存在较强的相关性₂和pWSTN (r = 0.78)，表示对NO的氧化₂在城市场地采样期间，颗粒物的形成起着关键作用。与之前的站点相似，发现气体和颗粒氮丰度独立于RH。然而，它们与温度和风速的负相关，表明大气成分在炎热和多风的天气条件下也在德里站点更大的扩散。

图7:德里站点气氮和颗粒氮随气象参数的频率分布和回归分析。 点击此处查看数字

大气气态氮和颗粒氮的相对贡献

图8显示了NH的相对贡献_3.,没有₂以及选定采样地点周围空气中的颗粒物N。气相反应氮占大气总氮的90%_3.结果发现，在所有三个地点，对大气总氮的贡献最大，每年超过60%，其中农村地区的贡献最大(86%)，其次是城市地区，Prayagraj(79%)和德里(60%)。农业排放、养牛和生物质燃烧是NH的主要来源_3.在农村遗址和微生物排放，人类排泄物和燃烧产生的排放是城市地点的主要来源。相比之下,没有₂与农村地区相比，这两个城市的污染贡献率都更高，德里最高(23%)，其次是Prayagraj (10%)， Madhupur最低(5%)。汽车排放(汽油和柴油)是NO的主要来源₂在城市地区。此外，pWSTN的贡献顺序在德里(17%)和Prayagraj(11%)较高，而在Madhupur(10%)较低，这可以与NO佐证₂分布模式及其城市网站微粒度的强烈相关性^57.．季节性气象学也显示出在所有三个地点的环境空气中的相对丰富的颗粒N的影响。虽然地理位置，地理位置优越的地点，Prayagraj和Madhupur，但是在德里观察了类似的季节性丰度模式，略微观察到不同的模式，这可能归因于污染物远离挤压区域的影响，这可以是另外的影响Delhi位点的相对丰度n。

图8：三个位点的环境空气中大气反应性N的相对贡献。 点击此处查看数字

结论

增加大气反应性N的排放被认为是改变N个循环的重要参与者。在这种情况下，对高度填充的IGP区域进行的本研究表明了NH的警报水平_3.高度集中在快速发展的巴育拉杰城区。其次是Madhupur农村地区，因为牲畜和农业来源被认为是NH的最大来源_3.印度的排放。然而，具有城市特征的德里显示出最低浓度的NH_3.．相反，由于较少的车辆发射Madhupur，Madhupur已经显示出最低的不₂浓度后跟祈祷和德里最高。不断增长的车辆密度和工业排放是NO的主要来源₂城市上空。同样，在Madhupur，颗粒氮含量最低，其次是Prayagraj，德里最高。气体氮和颗粒氮的季节分布模式在两个城市站点显示出相似的趋势，发现季风后和冬季是年度排放量最高的月份。这可以归因于气象变化对大气活性氮丰度的重大影响，因为城市地区的当地来源通常全年保持不变。但是，NH的趋势不同_3.,没有₂结果表明，与气象因素相比，施肥、生物质燃烧、微生物排放等排放源对土壤氮素的影响更大。NO具有很强的相关性₂与pwstn确认了没有的作用₂城市上空大气含氮气溶胶的氧化形成。然而，NH之间没有相关性_3.,没有₂和农村地区的pWSTN可能是由于NOx浓度最低，或者有机N化合物可能有助于颗粒N的形成。由于高水平，NH_3.被发现与Prayagraj地点的微粒形成密切相关。然而，在Madhupur和德里并没有显示出NH的气相氧化_3.．季节性气象学也显示了它对这三个地点周围空气中氮颗粒相对丰度的影响。本研究将有助于减少大气氮气溶胶在降低空气质量、影响区域气候和敏感生态系统方面的不确定性。

承认

我们衷心感谢CSIR、DST-PURSE和新德里尼赫鲁大学环境科学学院CIF设施为开展这项研究工作提供的资金支持。

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